Иллюстрация: Sebastian Pres et al. / Nature Physics. Немецкие физики недавно провели инициативное исследование, которое показало необходимость описания простого состояния возбужденного в простом резонаторе плазмон-поляритона с помощью когерентного волнового пакета. В ходе эксперимента они измеряли корреляционные спектры эмиссии электронов под воздействием релаксации плазмонов, возбуждённых лазерными импульсами. Появление в спектрах сигнала, соответствующего колебанию на утроенной частоте, указывает, по мнению авторов работы, на когерентные биения между двумя компонентами плазмонного волнового пакета, разделенными тремя уровнями на энергетической лестнице гармонического потенциала. Таким образом, ученым удалось получить доступ к одному из недиагональных элементов матрицы плотности плазмон-поляритона. Результаты исследования опубликованы в журнале Nature Physics.
Коллективное движение электронов в металлах в чем-то схоже с движением атомов и молекул в определенном объеме. Физики даже говорят об электронном газе, электронной жидкости и электронном кристалле, когда твердое тело достигает определенных условий. Как и в обычном, в электронном газе могут возбуждаться волны плотности (плазменные колебания), которым физики поставили в соответствие квазичастицу — плазмон. Плазмоны интересны тем, что способны локализовывать на себе свет в наномасштабе с образованием плазмон-поляритонов.
Впрочем, квазичастичный подход к таким гибридным колебаниям долгое время оставался лишь номинальным, поскольку динамика зарядовых волн, «одетых» электромагнитным полем в большинстве случаев хорошо описывается классической электродинамикой. Квантовая же плазмоника появилась только в последнее десятилетие и охватывает весьма ограниченный набор явлений. Например, физики уже доказали, что плазмон-поляритоны могут существовать в неклассическом режиме. Однако во всех подобных экспериментах ученые судили о состоянии электронной плотности исключительно по свойствам излучения, пришедшего или ушедшего от образца на большое расстояние.
Себастьян Прес (Sebastian Pres) из Вюрцбургского университета и его немецкие коллеги подошли к этой проблеме с другой стороны. Они использовали метод двумерной наноскопии, основанный на эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов (plasmon-polariton-assisted electron emission), возбуждаемых в нанорезонаторе. Однако, чтобы связать электронные сигналы со свойствами плазмон-поляритонов, физикам потребовалась достоверная физическая модель.
Поведение электронных волн в резонаторе в целом схоже с таковым у других волн. Их квантование можно описать теорией гармонического осциллятора, в котором нижние энергетические уровни разделены одним и тем же интервалом, определяемым как произведение постоянной Планка на частоту плазмона. При эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов эти энергетические порции могут передаваться одиночному электрону в металле.
Авторы исследования построили модель, которая учитывает связь между этими двумя энергетическими структурами в терминах операторов рождения и уничтожения элементарных возбуждений. В частности, она описывает ситуацию, при которой релаксация возбужденного плазмона приводит к преодолению электроном работы выхода в многоступенчатом процессе.
Квантовая модель, использованная в работе. Слева изображены уровни гармонического потенциала, соответствующие плазмонным возбуждениям, слева – одноэлектронным. Sebastian Pres et al. / Nature Physics
Важно отметить, что в реальных системах редко удается возбудить гармонический осциллятор в одно чистое состояние. Обычно физики имеют дело с волновым пакетом, который проще всего описывать в терминах матрицы плотности. В случае когерентного пакета матрица будет обладать ненулевыми недиагональными элементами, в которые дают вклад отдельные пары состояний суперпозиции. В конечном итоге эти матричные элементы будут видны благодаря биениям в различных измеряемых физических величинах.
Корреляционная функция, проинтегрированная по одной из частотных осей. Серые кружочки — эксперимент, красная линия — классическое моделирование, синяя линия — квантовое моделирование. Sebastian Pres et al. / Nature Physics
Чтобы проверить этот принцип на практике, физики возбуждали плазмоны в золотом нанорезонаторе в длиной 290 и шириной 23 нанометра, сформированном на подложке из диоксида кремния. Суть эксперимента заключалась в накачке резонатора серией из трех фемтосекундных лазерных импульсов на длине волны 706 нанометров и последующем измерении эмиссии с помощью электронного микроскопа. Физики меняли два межипульсных интервала, что сказывалось на интенсивности электронного сигнала. Подвернув такую двумерную зависимость преобразованию Фурье, они строили корреляционную функцию между импульсами в частотном пространстве.
В ней, помимо основной плазмонной частоты, соответствующей энергии 1,77 электронвольта, проявили себя дополнительные пики, связанные с биениями на утроенной частоте. Моделирование всего процесса показало, что классический подход, основанный на методе конечных разностей во временной области, плохо описывает увиденное, в то время как квантовая модель справляется с задачей лучше. Из нее следует, что утроение частоты — это следствие когерентности между какой-то парой состояний гармонического осциллятора, разделенной тремя шагами. И хотя физики не получили доступ ко всему волновому пакету, они уверены, что управляя параметрами установки, можно провести его полную томографию и получить все элементы матрицы плотности. Ранее мы рассказывали, как ученые увидели вынужденное излучение поверхностных плазмон-поляритонов.
Автор: Марат Хамадеев
Источник: https://nplus1.ru/
